Mo/ZrO2催化劑上甲烷選擇氧化制甲醛

制備了一系列甲烷選擇氧化制甲醛的Mo/ZrO2催化劑.采用催化劑性能評價、BET比表面積測定、XRD、共焦顯微激光拉曼光譜、H2-TPR和XPS等方法研究比較了不同Mo擔載量催化劑的性能及其結構和性質. 實驗結果表明: Mo/ZrO2催化劑具有催化選擇氧化甲烷制甲醛的性能,且對甲醛有較高的選擇性. 在所考察的范圍內,隨著催化劑Mo擔載量的增加,甲烷的轉化率增加,甲醛的選擇性增加,甲醛的比活性增加. 隨著反應溫度的升高,甲烷的轉化率增加,甲醛的選擇性降低,甲醛比活性升高. Mo/ZrO2催化劑中主要含有ZrO2和Zr(MoO4)2. 催化劑的性能和性質與催化劑中Zr(MoO4)2的性質密切相關. 隨著Mo擔載量的增加,Zr(MoO4)2晶粒尺寸增大,并且其含量增加; ZrO2晶粒尺寸基本不變. Zr(MoO4)2晶粒尺寸增大和含量增加導致催化劑的比表面積降低,使甲烷選擇氧化生成甲醛的鉬氧物種增多,催化劑的還原溫度升高和表面Mo的配位不飽和程度降低. 從而使得Mo含量較高的催化劑(12%Mo/ZrO2)具有較高的甲烷選擇氧化生成甲醛的活性.

作 者： 張昕 賀德華 張啟儉 葉青 徐柏慶 朱起明   作者單位： 清華大學化學系一碳化學與化工國家重點實驗室,北京,100084  刊 名： 催化學報  ISTIC SCI PKU 英文刊名： CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS  年，卷(期)： 2003 24(1)  分類號： O643  關鍵詞： 甲烷   選擇氧化   甲醛   超細氧化物   鉬   二氧化鋯   負載型催化劑  

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